Tetronate类抗生素是一类以乙酰乙酸内酯基团为特征且数量持续增长的天然产物，因其多样的生物活性和特征结构而备受关注。值得注意的是，由环己烯和tetronate片段以螺环方式相连形成的大环化spirotetronate产物，如chlorothricin、kijanimicin和lobophorin A等，是tetronate家族中最具代表性和数量最庞大的成员。其经典的核心结构已被证明遵循统一的生物合成逻辑：在形成成熟的tetronate线性聚酮后，由两步酶促分子内Diels-Alder（IMDA）级联反应完成骨架组装。然而，在线性聚醚tetronate类天然产物（如tetronasin和tetronomycin）的生物合成中，催化上述级联D-A反应的两类同源蛋白发挥了不同的功能，依次催化了一步杂D-A反应和一步周环重排。这些研究体现了同源生物合成酶在进化过程中的功能创新，从而驱动天然产物的化学多样性。
本课题组聚焦非经典tetronate天然产物lucensimycin A，开展生物合成研究，通过体内基因敲除、体外酶学表征、化学衍生化策略和结构生物学手段，完整解析了其生物合成途径，并揭示通过酶促立体选择性亲核取代反应构建非典型螺环骨架的全新机制，相关成果发表于Journal of the American Chemical Society。
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