近日,南京林业大学化学工程学院、林产化学与材料国际创新高地蒋剑春院士团队在国际化学领域顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》(中文《美国化学学会期刊》)上发表题为“Hydroxylated Boron Crystal Domain-Modulated Heterostructure Carbon Catalysts for Efficient Hydrogen Peroxide Generation”的研究论文,并入选封面论文。
南京林业大学为本研究的第一完成单位;南京林业大学范孟孟副教授、蒋剑春院士,辛辛那提大学邬静杰教授,中国林业科学研究院林产化学工业研究所孙康教授为通讯作者;南京林业大学博士研究生吴雨寒、袁启昕,中国林业科学研究院林产化学工业研究所赵玉莹博士为论文共同第一作者。
(链接:https://doi.org/10.1021/jacs.5c03955)
利用可再生能源通过双电子途径实现的电化学氧(O2)还原反应(ORR)被公认为生产过氧化氢(H2O2)的绿色可持续路线。相较于能耗极高的蒽醌法,电化学方法具有生产成本低、分布式生产、碳排放可忽略不计等多重优势。然而,在高电流密度(>300 mA cm-1)下ORR反应的耐久性仍是实际应用中的难点。因此,设计出兼具高活性、选择性和耐久性的ORR催化剂,是实现H2O2可持续生产亟待攻克的重大挑战。
蒋剑春院士团队在大量前期研究基础之上,提出了一种“羧基-硼酸自组装”的策略用于原位制备多孔生物质碳与纳米级别硼晶体(5-15 nm)结合的复合型异质结基催化剂(Bn-C)。实验和理论结果显示,纳米硼晶体的引入提高了催化剂整体活性位点密度;诱导效应增强了纳米硼晶体附近分离硼原子的催化活性;吸附在纳米硼晶体上的O2加速了向活性位点的转移。因此,Bn−C在制备过氧化氢方面的催化性能超越了几乎所有已报道的金属基或无机电催化剂。此外,该研究还开发了一种可持续木质素解聚系统,通过原位生成的过氧化氢生产木质素衍生芳香族碳化合物。
该成果得到国家自然科学基金面上项目、国家重点研发项目和南京林业大学标志性成果培育项目等项目的资助。
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