ChemSocRev (Chemical Society Reviews) 是英国皇家化学会出版的一本顶尖期刊,发表高影响力、高权威性和高可读性的综述论文。从 1947 年创办的前身 Quarterly Review of the Chemical Society 算起,ChemSocRev 在这 70 多年里发表了许多影响深远的综述论文,已经成长为化学科学领域最具影响力和认可度的期刊之一,同时在所有科技期刊中也长期稳居各种影响力指标排名的前列。
「对称性破缺」已成为对催化位点的电子结构进行微调的一种有效策略,能显著提升单原子催化剂 (single-atom catalysts, SACs) 的电催化性能。因本身的固有特性,传统 SACs(如 M–N₄ 构型)的电子密度分布往往是对称的,这会导致催化剂对反应中间体的吸附和活化效果欠佳,限制了催化效率。
通过打破 SACs 的对称性,可调控活性中心周围的电子分布,进而优化关键中间体的选择性和吸附强度。这些变化直接影响反应路径,降低能垒并增强催化活性。然而,如何通过 SACs 对称性破缺实现精准调控以优化催化性能,仍是具挑战性的问题。
由南京工业大学戴志晖教授、刘苏莉教授和清华大学王定胜教授带领的团队在 ChemSocRev 发表的这篇综述聚焦于催化剂的原子级对称性破缺策略——包括电荷破缺、配位破缺和几何破缺——以及它们在电子结构调控与活性位点设计中的电催化应用,并通过与密度泛函理论 (DFT) 相结合的先进表征技术阐明了这些策略对氧化、还原及双功能催化反应的影响。该篇综述强调了对称破缺结构在催化中的重要性,并指出需进一步研究如何开展原子级尺度上的精准调控。
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