纳米限域光热催化技术通过精准构筑微纳限域空间,实现对光热转换效率与反应选择性的协同强化。其核心在于利用空间限域效应,优化反应物/中间体的传质能垒分布,突破传统催化体系的效率瓶颈,为碳中和目标提供了创新解决方案。本综述系统阐释了该技术的核心物理化学机制、先进工程策略及其在太阳能燃料合成领域的前沿进展,揭示了限域微环境内独特的场效应对光热能效与产物选择性的显著提升作用。深入解析了限域空间内光热转换、传质吸附调控、反应路径优化及光-热-质多场协同等基础科学问题;重点论述了限域结构精准构筑、高效光热活性组分集成、催化位点原子级设计及界面工程优化等关键创新策略。该技术在光驱动制氢、CO2资源化转化、CH4干/湿重整及低碳烷烃定向升级等领域展现出变革性应用潜力,但仍面临多物理场耦合机制不明晰、亚纳米级材料精准创制与长效稳定性挑战、热管理与传质过程失配、反应动力学与传质速率博弈、复杂反应网络选择性精准调控及规模化工程放大路径缺失等关键科学瓶颈。本综述为深入阐明限域催化反应本质、创制新型多功能材料、突破系统稳定性极限、实现跨尺度过程强化与系统集成、最终推动高效高选择性太阳能燃料合成工业化进程规划了清晰的发展路径。
本文亮点:
1. 本综述深入探讨了限域空间内的基本机制,包括光热转换、传质与吸附调控、反应路径优化,以及光、热、传质多场耦合。
2. 本综述系统评述了纳米限域光热催化,重点关注限域结构的精确构筑、光热活性组分的合理整合与设计、催化活性位点的原子级精度调控,以及限域界面的协同优化。
3. 本综述总结了其在太阳能燃料合成中的应用:显著提升光热驱动制氢效率;实现高选择性CO2转化为甲烷和多碳燃料;推进CH4干/湿法重整与轻质烷烃的定向升级。克服了传统催化在转化率和选择性方面的瓶颈。
4. 本综述强调了持续存在的挑战:光-热-质耦合机制不明晰;亚纳米尺度材料精度与稳定性之间存在难以调和的矛盾;传质/反应动力学失配;复杂反应网络调控能力不足;以及跨尺度热管理/规模化路径的缺失。
第一作者:贺红斌,任宇奇,彭若轩;通讯作者:李乃旭教授,刘向雷教授;通讯单位:东南大学,南京航空航天大学。
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