塑料废弃物的大量累积已成为21世纪最严峻的环境挑战之一。截至近年,全球填埋场和自然生态系统中的塑料垃圾已超过49亿吨,预计到2050年将激增至120亿吨。其中,聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是全球使用最广泛的聚酯材料,年产量超过8200万吨,占全球塑料产量的约8%。传统的PET化学回收方法,如水解和醇解,虽被广泛探索,但如何高效、高选择性地将其转化为单一高值化学品,尤其是市场需求大、纯度要求极高的对二甲苯(PX),一直是学术界与产业界面临的核心难题。现有金属催化剂体系往往因副反应导致选择性不理想。
近日,南京大学景亚轩助理教授、崔昕毅教授合作开发了一种通过分步氢溢流构建的CuCo/CoOₓ催化剂,实现了废弃PET塑料到对二甲苯(PX)的近定量转化(>99.9%),其性能显著优于各类铜基、钴基以及已报道的贵金属催化剂。该策略通过独特的氢溢流过程,诱导产生了部分相变的Co⁰物种和富含氧空位的Co⁰/CoOₓ界面。前者提升了氢气解离效率,后者则促进了PET中C-O键的活化并调控了底物-产物的吸附平衡,二者协同作用带来了卓越的催化性能。该催化剂对30余种实际聚酯塑料展现广谱适用性,技术经济分析更揭示了其显著的二氧化碳减排潜力与有竞争力的加工成本。这一成果为塑料废弃物的升级回收及先进多相催化剂的设计提供了宝贵见解。相关论文以“Stepwise hydrogen spillover–engineered synergistic sites enable near-quantitative conversion of waste PET to p-xylene”为题,发表在Nature Communications。
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